近日，物理与电子科学学院刘雪飞教授在能源材料领域1区TOP 期刊 《Inorganic Chemistry Frontiers》在线发表题为“Strain Engineering in Single-Atom Catalysts: GaPS4 for Bifunctional Oxygen Reduction and Evolution” 的研究论文。该研究通过密度泛函理论和机器学习方法，发现应变工程能有效调控GaPS4 材料的OER/ORR 双功能催化活性，为高效率催化剂在实验上成功合成提供了理论依据。
电催化在可再生能源的转化和储存利用等可持续应用中发挥着关键作用。例如，可以通过电催化析氢反应(HER)和析氧反应(OER) 水分解产生清洁氢气能源。开发高效、稳定的氧还原反应(ORR)电催化剂对燃料电池至关重要。不幸的是，当催化剂表现出高的OER性能时，ORR过程通常表现出较差的活性，反之亦然。为电化学可充电金属电池探索一种高效OER/ORR双功能电催化剂十分重要。
在本研究中，报告了基于过渡金属原子掺杂和双轴应变的电催化调控策略，以实现高ORR/OER双功能催化活性。通过高通量筛选方法发现Pt@VS1-GaPS4是17种不同过渡金属掺杂GaPS4体系中理想的OER/ORR双功能电催化剂，其OER过电位最低(0.41 V)， ORR过电位最低(0.59 V)。进一步研究了双轴应变(-3% ~ 6%)对Pt@VS1-GaPS4体系电催化性能的影响。结果表明，双轴应变显著提高了Pt@VS1-GaPS4催化剂OER和ORR的催化活性。潜在的应变调控机制归因于与过渡金属相关的键角变化。这些研究结果为今后利用应变工程技术开发更高效的电催化剂提供了理论指导。
图1 不同过渡金属原子掺杂和应变调控下的GaPS4火山曲线及二维等值面火山图
图2 Pt@VS1-GaPS4 OER/ORR 过电势受应变调控的变化趋势
图3 重要描述符与自由能变化趋势（a）(b), 机器学习与密度泛函理论计算结果对比（c）,机器学习寻找的重要描述符（d）。
该工作受到国家自然科学基金（No. 12164009），贵州省自然科学基金（[2022] General 308）以及研究生省级基金（YJSKYJJ [2021] 088）的资助。论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/qi/d2qi01047j/unauth
